二氧化碳的捕集、固定与利用的研究进展

第52卷第4期圆园20年4月无机盐工业INORGANICCHEMICALSINDUSTRY灾燥造援52晕燥援4Apr.袁圆园20Doi:10.11962/1006-4990.2019-0307二氧化碳的捕集尧固定与利用的研究进展渊1.河北工业大学化工学院袁天津300130曰2.海水资源高效利用化工技术教育部工程研究中心曰3.河北省现代化工海洋化工协同创新中心曰4.山东海化集团有限公司冤王建行1袁赵颖颖1袁2袁3袁4袁李佳慧1袁袁俊生1袁2袁3摘2030年左右碳排放达到峰值遥然而袁二氧化碳的排放控制和捕获渊CCS冤仍是全球环境的一大挑战遥把二氧化碳封存和固定一直是学者们努力的方向和研究重点袁并试图为实现更加彻底高效的碳捕获和封存引入新的方法要要要二氧缺的另一重威胁下袁利用海水进行碳捕获和利用推动了二氧化碳矿化的进一步研究遥两者结合袁不仅实现了二氧化碳的固定利用袁还能解决来自海水淡化厂的海水预处理或卤水废弃物的利用遥综述了近年来二氧化碳捕集尧固定和利用方法的研究进展袁通过对各种方法的利弊分析袁发现碳利用的概念为CCS注入了新的活力遥关键词院二氧化碳曰CCS曰矿化曰海水中图分类号院TQ116.3文献标识码院A文章编号院1006-4990渊2020冤04-0012-06化碳利用遥有研究指出矿化是二氧化碳利用的新方向袁其环保尧低成本等优点吸引着人们的研究目光遥在淡水资源短要院面对不断恶化的温室效应所带来的危机袁各国同意采取措施减少二氧化碳排放量袁中国也已经承诺Researchprogressofcarbondioxidecapture袁fixationandutilization渊1.SchoolofChemicalEngineering袁HebeiUniversityofTechnology袁Tianjin300130袁China曰2.EngineeringInnovationCenterinHebeiProvince曰4.ShandongHaihuaGroupCo.袁Ltd.冤Abstract院Inthefaceofthecrisiscausedbythedeterioratinggreenhouseeffect袁countrieshaveagreedtotakemeasurestore鄄ducecarbondioxideemissions.Chinahaspromisedtopeakitscarbonemissionsaround2030.However袁carbondioxideemis鄄sionscontrolandcapture渊CCS冤remainsamajorglobalenvironmentalchallenge.Carbondioxidesequestrationhasbeenthedirectionandfocusofresearchers袁whoalsoattemptstointroduceanewmethod袁i.e.carbondioxideutilizationtoachievemorethoroughandefficientcarboncaptureandsequestration.SomestudieshavepointedoutthatmineralizationisanewdirectionWangJianhang1袁ZhaoYingying1袁2袁3袁4袁LiJiahui1袁YuanJunsheng1袁2袁3ResearchCenterofSeawaterUtilizationTechnology袁MinistryofEducation曰3.ModernMarineChemicalCollaborativeofcarbondioxideutilization袁anditsadvantagesofenvironmentalprotectionandlowcosthaveattractedpeople忆sattention.treatmentorbrinewasteutilizationfromthedesalinationplant.Theresearchprogressofcarbondioxidecapture袁fixationandmethods袁itwasfoundthattheconceptofcarbonutilizationhasinjectednewvitalityintoCCS.Keywords院carbondioxide曰CCS曰utilization曰mineralization曰seawaterCarboncaptureandutilizationbyseawaterhaspromotedthefurtherresearchofcarbondioxidemineralizationunderanotherthreatoffreshwatershortage袁whichnotonlyachievesthefixedutilizationofCO2袁butalsosolvestheproblemofseawaterpre鄄utilizationmethodsinrecentyearswassummarized.Throughtheanalysisoftheadvantagesanddisadvantagesofvarious最近由美国尧德国尧西班牙等国科学家组成了跨领域研究团队袁其研究报道称通过追踪过去2800a海平面变化袁现如今海平面上升的速度已经超出预期袁并且已引发了全球范围性的洪涝灾害咱1-2暂遥研究团队利用热量捕捉观察到导致海平面上升的主要原因之一是大气污染物浓度上升导致的全球变暖袁造成了冰川和冰层的融化遥2018年3月22日袁世界气象组织渊WMO冤发布的2017年叶WMO全球气候状况声明曳中指出院2017年全球平均温度比工业化前的温度高约1.1益袁2017年成为了有记录以来灾害性基金项目院河北省科技计划项目渊17273101D冤曰中国博士后基金面上项目渊2017M611142冤遥收稿日期院2019-10-18作者简介院王建行渊1993要冤袁男袁硕士研究生袁研究方向为海水尧卤水综合利用曰E-mail院1692898440@qq.com遥通讯作者院赵颖颖渊1985要冤袁女袁教授袁硕士生导师袁研究方向为海水碳酸化利用与工业结晶曰E-mail院luckyzhaoyy@126.com遥袁俊生渊1961要冤袁男袁教授袁博士生导师袁研究方向为海洋化学资源利用与环境保护曰E-mail院jsyuan2012@126.com遥窑12窑2020年4月王建行等院二氧化碳的捕集尧固定与利用的研究进展www.wjygy.com.cn天气和气候事件造成损失最大的一年遥WMO秘书长佩特里塔拉斯提到院野在过去的25a袁大气二氧化窑碳体积分数已从3.6伊10-4增加到超过4伊10-4遥它们在今后数代仍将维持在这一水平之上袁使我们的星球变得更暖袁发生更多极端天气尧气候和水事件冶咱3暂遥因此袁加强对全球二氧化碳浓度的控制袁降低全球温度的上升速度是一项迫在眉睫的任务遥国际上已多次开展CO2节能减排会议袁在1999年召开的野GreenhouseGasControlTechnology冶会议上袁提出了利用分离和捕获尧运输尧储存以及利用化学产品和生物固定等方法进行二氧化碳封存咱4暂遥在2006年的野19thInternationalConferenceonEfficiency袁上长距离运输投资巨大袁生产成本在20~120美元/t遥因此袁最近研究的重点集中在扩展CCS以纳入野利用冶袁即碳捕获和利用渊CCUS冤遥国际能源署渊IEA冤曾表示袁要实现升温不超过2益的目标袁CCUS技术需要在2015要2020年贡献全球碳减排总量的13%遥图1是文献咱9暂中报道的主要CCUS技术的示意图袁包括CO2捕获尧储存尧利用渊直接使用冤和转化为化学品或燃料遥Cost袁Optimization袁SimulationandEnvironmentalIm鄄pactofEnergySystems渊ECOS2006冤冶会议上袁提出了在固体产品上进行二氧化碳分离和碳固定的方法袁这样产品更易于运输和管理袁并指出采用的吸收剂最好可在环境中或者在工业尧民用过程中大量获得咱5暂遥在2012年的野InternationalConferenceonGreenhouseGasTechnologies冶会议上指出共享运营CCS渊CarbonCaptureandStorage冤项目袁这些知识对于理解CCS的技术层面和非技术层面至关重要咱6暂遥碳捕集的高成本和地质埋存的高生态环境风险是阻碍CCS大规模应用的瓶颈袁近年来袁国际上对于二氧化碳减排新方法的研究越来越多遥M.Bui等咱7暂从多尺度回顾了目前最先进的二氧化碳捕获尧运输尧利用和存储技术袁最终确定和明确指出在接下来的10a可能有用的关键研究挑战遥其中CCU渊CarbonCaptureandUtilization冤被认为是一项低成本的二氧化碳减排技术袁甚至在某些情况下产生利润遥本文概述了近十几年国内外的碳捕获尧存储和利用技术袁尤其是二氧化碳的矿化技术以及利用海水中矿物离子要要要钙镁离子进行碳酸化固碳技术的研究进展袁并对未来二氧化碳的固定与利用进行了展望遥图1碳捕获尧储存尧利用和转换的概念咱9暂2二氧化碳捕捉技术1国内外研究进展全世界每年向大气中排放二氧化碳340亿t以上袁其中海洋生态系统吸收约20亿t袁陆地生态系统吸收约7亿t袁而人工利用量不足10亿t遥在此背景下袁实现二氧化碳减排已成为行业共识咱8暂遥一般而言袁碳捕集与封存渊CCS冤技术可有效捕获排放源中的二氧化碳袁然后将其永久性储存在合适的地质场所遥但此过程存在潜在的泄露风险袁加目前袁发达国家主要以CO2的捕获与地质埋存作为CO2减排的手段咱10-12暂袁如图1所示袁CO2的捕获主要可分为生物法尧物理法和化学吸收法遥2.1生物法吸收CO2工业革命以前袁地球大气层中的温室气体含量保持稳定袁CO2含量一直处在1.8伊10-4耀2.89伊10-4袁此时在生态系统中袁植物的光合作用是吸收CO2的主要手段咱13暂遥利用植物减少CO2含量是最直接的一种手段袁该方法具有固有的有效性和可持续性袁类似于传统的生物废水处理袁因为生物过程仅需要食物源渊碳冤尧环境温度和日光来维持遥2014年R.Ramaraj等咱14暂利用天然水介质模拟实验室中的天然水体来用于藻类生长袁并展示藻类生物固定CO2的潜力袁对解决全球变暖和能源危机问题很有研究价值遥相关学者F.G.AcienFernandez等咱15暂和S.Judd等咱16暂研究了藻类光生物反应器渊PBRs冤在减少二氧化碳和在废水中去除营养物方面的应用袁研究显示即使是最简单的PBR配置渊高速藻类池袁HRAP冤去除CO2的效率也比传统的生物营养素窑13窑www.wjygy.com.cn无机盐工业第52卷第4期渊BNR冤植物至少高两个数量级袁但是PBR技术的经济案例在很大程度上依赖于生成高价值产品所带来的成本效益袁而且藻类生物反应器是碳捕获应用领域一个相对较新的研究方向遥早在2007年袁H.T.Hsueh等咱17暂提出除光合作用的限制外袁二氧化碳传质也是微藻生长过程中的关键因素袁其尝试了使用高性能碱性吸收剂及藻类光合作用再生碱性溶液来增强填充塔吸收CO2循环通过吸附量热法和变温红外光谱袁研究了质子沸石H-MCM-22咱n渊Si冤颐n渊Al冤=16颐1暂中二氧化碳的吸附热力学袁其CO2吸附焓的绝对值较小袁表示其在PSA循环中再生吸附需要很少的能源成本遥物理吸附CO2主要采用变压吸附法袁并且需要良好的吸附剂袁但由于工业烟气成分复杂多变袁吸附二氧化碳的同时也会吸附大量其他无用组分袁造成能耗高尧成本高的问题袁目前在工业化应用上还有一定的局限性遥2.3化学法吸收CO2生物法吸收CO2很大程度上取决于光合作用和气液间传质袁物理吸收法只有在CO2分压较高时才适用袁两种方法对于工业应用来说比较难以实现遥化学吸收法具备选择性好尧吸收效率高尧能耗及投资成本较低等优点袁应用最为广泛袁在CO2捕获技术中是最为成熟的袁90%的脱碳技术都是采用该法咱23暂遥2.3.1典型吸收法典型的化学溶剂吸收法有院氨吸收法尧热钾碱法及有机胺法等遥众多学者将氨吸收法尧热钾碱法和有机胺法这3种方法进行了综合比较袁包括吸收速率尧气液平衡等袁发现有机胺法效果最佳咱24暂遥有机胺法出现于20世纪30年代袁经过几十年的发展袁技术路线和工艺条件愈加成熟遥有机醇胺类化合物的分子结构中袁包含一个氨基用于促进吸收CO2袁至少包含1个羟基可起到降低饱和蒸汽压尧促进水溶性作用遥由于有机胺法对CO2选择性好尧分离效率高尧经济性好袁因此可以用于处理低浓度尧CO2大规模分离的情况咱25暂遥近些年相关学者对使用胺溶液作CO2吸收剂开展了大量研究遥S.Park等咱26暂提出了一种结合CCS和CO2固定过程的新方法遥在含Ca2+的CO2饱和溶液中加入3种胺溶液渊质量分数为10%或30%冤院伯胺渊MEA冤尧仲胺渊DEA冤和叔胺渊MDEA冤遥结果显示袁超过84豫渊质量分数冤的CO2转化为碳酸盐沉淀物遥相比之下袁MDEA的摩尔产率高于其他胺渊MEA和DEA冤袁该过程比在工业和自然界中应用其他CO2固定过程更快袁效果更好遥D.Kang等咱27暂利用氧化钙水溶液与质量分数为5豫和30豫的链烷醇胺吸收剂发生沉淀反应进行碳固定遥通过将吸收的CO2转化为固体PCC渊沉淀碳酸钙冤袁可以减少溶液再生能量袁其占CCS工艺中总能量消耗的50%~80豫遥除了传统的用钙和镁离子作金属离子源外袁S.Park等咱28暂还研究了碳酸钡溶液作为金属离子源袁与含水CO2反过程中的传质遥出于二氧化碳封存和废水修复的双重目的袁W.T.Chang等咱18暂研究了二氧化碳捕获和光生物反应渊含有极大螺旋藻的微藻细胞冤结合的可行性遥通过此方法不仅去除了废水中的部分有机污染物渊COD袁BOD冤和养分渊NH4+袁PO43-冤袁经处理的废水还可以再用作原料废水的稀释剂遥该研究还表明袁总无机碳渊TIC冤浓度与吸附液中吸收的CO2量成正比袁并且溶液pH可用作光生物反应器和生物质培养阶段的控制参数遥虽然植物吸收法具有很好的可持续性袁但该过程受光合作用影响大袁而且在工厂的集中排放处理上袁需要更大的场地和更高的成本袁极大地限制了它的应用遥2.2物理法吸收CO2物理吸收法主要是利用水尧甲醇尧碳酸丙烯酯等溶液作为吸收剂袁根据亨利定律袁利用CO2在这些溶液中的溶解度随压力改变来吸收或解吸遥物理吸收法大多在低温高压下进行袁具有吸收气体量大尧吸收剂再生不需要加热尧不腐蚀设备等优点遥主要有膜分离法尧催化燃烧法尧变压吸附法渊PSA冤遥其中的变压吸附法是一种新型气体吸附分离技术袁因操作简单和低成本的特点袁是一种有效的方式遥2004年S.Cavenati等咱19暂在298尧308尧323K及0~5MPa下测量甲烷尧二氧化碳和氮气在沸石13X上的吸附袁发现沸石13X具有很高的优先吸附二氧化碳的能力袁这对于使用沸石13X从天然气或烟气中吸收二氧化碳是一个新的研究方向遥2009年M.Armandi等咱20暂通过变温FT-IR光谱袁考察发现H-ZSM-5沸石咱n渊Si冤颐n渊Al冤=11.5颐1暂在310~365K的温度范围内对CO2表现出良好的吸附效果遥2012年H.Z.Martunus等咱21暂提出了原位捕获矿化二氧化碳遥该方法使用耐高温的吸附剂袁将捕获的二氧化碳转化为苏打灰袁并可以利用压力摆动系统连续运行遥该过程原料仅需要二氧化碳尧氯化钠和氨袁可以再生和再循环袁具有高度可持续性遥2014年C.O.Arean等咱22暂窑14窑2020年4月王建行等院二氧化碳的捕集尧固定与利用的研究进展www.wjygy.com.cn应袁并迅速形成沉淀袁证明钡离子与钙和镁离子具有类似的CO2固定潜力咱29暂遥D.Kang等咱30暂利用工业废水作来源袁使用预处理后的盐水溶液来供应钙离子袁在常温常压下进行形成碳酸钙盐的沉淀实验袁并提出如果在该CCU工艺中加入纯化步骤袁则可以除去沉淀物中的残留污染物袁获得纯净的碳酸钙盐袁这将带来巨大的经济效益遥2.3.2新型吸收法通过含水胺类吸收CO2是应用最广泛的技术之一袁然而袁该技术已显示出严重的缺点袁例如吸收到气流中的水需要额外的干燥步骤并导致严重的腐蚀遥挥发性胺的损失增加了操作成本袁用于释放CO2加热时水的蒸发需要更高的能耗遥用于CO2分离的胺也会分解袁不仅浪费而且能引起环境问题遥因此袁非常需要一种新的溶剂袁既可以促进从气体混合物中分离CO2又不会损失溶剂遥在这方面袁离子液体渊ILs冤作为替代品显示出巨大的潜力咱31暂遥离子液体是一种新型的完全由阳离子和阴离子组成的绿色介质袁其独特的性质袁如可调极性尧非挥发性尧高稳定性等袁引起了人们的广泛关注遥为了提高离子液体的吸收能力袁Y.Huang等咱32暂在分子识别的基础上袁提出了预组织和互补性概念新策略袁前者决定识别过程的键合能力袁后者决定识别过程的选择性遥首次设计了基于酰亚胺离子液体捕获低浓度CO2的方法袁通过在含有10豫渊体积分数冤CO2的N2中袁使用具有预组织阴离子的离子液体袁首次实现了高达22豫渊质量分数冤渊1.65mol/mol冤的CO2吸收容量袁并表明了良好的可逆性渊16个循环冤遥Y.J.Xu等咱33暂成功地实现了由质子离子液体渊PIL冤催化的CO2化学吸收袁发现带有咱Pyr暂-的PILs表现出更强的碱度和更大的自由空间袁提高了CO2捕获能力袁证明了CO2的吸收行为在其活化和转化中起着重要作用遥目前在工业应用的众多脱碳方法中袁使用MDEA为主体的混合胺溶液吸收CO2法仍然具有一定优越性遥在今后的研究中袁研发吸收能力大尧吸收速率快尧腐蚀性低尧再生能耗低的吸收体系是完善CO2吸收工艺的主要目标遥在CCS中袁理想的吸收剂应该同时具有较大的吸收能力及较低的再生能量袁其中碳酸酐酶渊CA冤袁离子液体与MDEA混合胺溶液等新型吸收体系的研发或将成为今后的发展方向遥径袁主要包括地质储存尧海洋储存及矿物碳酸化固定咱34暂遥然而传统的地质储存有泄露的风险袁甚至会破坏贮藏带的矿物质袁改变地层结构曰海洋储存运输成本高昂以及会对海洋生态系统带来影响袁这使得研究者们的目光转向矿石碳化遥3.1二氧化碳矿石碳化矿石碳化是利用存在于天然硅酸盐矿石渊如橄榄石冤中的碱性氧化物袁如菱镁矿渊MgCO3冤和方解石3二氧化碳封存与利用技术大规模储存与固定仍然是CO2减排的主要途渊CaCO3冤咱35-37暂袁将CO2转化成稳定的无机碳酸盐袁主要是模仿自然界中钙/镁硅酸盐矿物的风化过程袁以此实现CO2的矿石碳化遥在自然界中矿物碳酸化所使用的矿物储量丰富袁如蛇纹石咱Mg3Si2O5渊OH冤4暂尧滑石咱Mg3Si4O10渊OH冤2暂或橄榄石渊Mg2SiO4冤等袁可供二氧化碳的长期捕获袁但其高耗能使之无法获得可接受的成本效益遥例如袁粉碎硅酸盐岩石袁将其溶解在HCl中袁以碱为催化剂与CO2反应袁每捕获1kg的CO2会消耗23MJ的能量袁同时产生1.3kg的CO2咱38暂遥因此袁现有技术存在CO2矿化反应速率低尧反应条件苛刻尧产物附加值低等问题袁导致CO2矿化技术难以工业化实施遥为了解决矿化的负面因素袁近几年中国工程院谢和平院士提出CO2矿化利用咱39暂袁其认为真正解决CO2末端减排的固碳技术应该开展CO2捕获和利用袁特别是利用富含镁尧钙尧钾尧硫等人类所需资源的天然矿物或工业废料与CO2反应袁将CO2封存为碳酸钙或碳酸镁等固体碳酸盐袁同时联产高附加值的化工产品袁是CO2利用的新途径遥3.2海水碳固定和利用技术虽然固体矿物已有多种选择袁但仍有必要利用可能出现的新机会袁以促进CCU技术发展遥与固体材料相比袁富含Mg2+/Ca2+的水溶液可以节约Mg2+和Ca2+浸出过程的操作成本遥因此通过富含Mg2+/Ca2+的水溶液进行矿化可能成为解决二氧化碳问题的另一种有前途的方法遥尤其是海水/浓海水对二氧化碳的利用非常具有吸引力袁因为它能够同时解决两个问题袁一方面能解决CO2的固定袁另一方面还能解决来自海水淡化厂的海水预处理或卤水废弃物问题咱40暂遥W.Wang等咱41暂通过对富Mg2+/Ca2+体系中碳酸盐平衡的理论分析袁确定提高水溶液pH可以增强自然条件下不会发生的碳酸化反应遥理论分析表明袁海水中超过90%的Ca2+和Mg2+可以通过沉淀的形式转化为MgCO3和白云石咱MgCa渊CO3冤2暂袁1m3的天然海水可以固定约1.34m3或2.65kgCO2渊气体体积尧标窑15窑www.wjygy.com.cn无机盐工业第52卷第4期准条件冤遥它不仅可以实现CO2的永久固定袁还可以产生大量的碳酸盐副产物袁而且即使以这种方式捕捉全球的二氧化碳排放袁每年自然海水中Ca2+/Mg2+的浓度也只会在百万分之一的尺度上发生变化袁生态效应可以忽略不计遥Y.Zhao等咱42-43暂考察了不同条件下二氧化碳在CO2-海水体系中的溶解平衡过程袁提出以氢氧化钠为媒介强化该过程的烟道气固碳海水脱钙工艺和机理研究袁随后又考察了以氧化镁尧氢氧化镁尧白泥为碱源的固碳脱钙过程咱44暂袁其中以氧化镁为碱源的固碳脱钙效果和经济性最好遥最近袁G.M.Jose-Luis等咱45暂提出利用富钙镁浓海水捕集利用CO2过程中使用多级沉淀法袁碳酸钙在第一级沉淀法中析出袁而纯三水碳酸镁在第二级沉淀法中析出的思路遥同时袁Y.Zhao等咱46暂也提出两步沉淀法要要要利用海水中的钙尧镁资源使CO2溶于海水中的碳酸根和碳酸氢根分别封存为碳酸钙和碳酸镁盐的新工艺遥这些方法都需要外加碱源袁实际上袁在该过程中只要加入碱源袁碱源的制备就需要耗能遥因此袁在海水固碳工艺中碱源选择或制备方法的可行性是海水固碳工艺是否绿色化尧能否真正实现经济固碳的关键问题遥3冤以海水脱钙固碳为代表的CO2矿化技术预示着新的发展方向袁但也存在Mg2+和HCO3-后续含量过高的问题袁应继续深入研究袁尤其是碱源的探索遥参考文献院咱1暂KoppRE袁KempAC袁HortonBP袁etal.Temperature鄄drivenglobalsea鄄levelvariabilityintheCommonEra咱J暂.ProceedingsoftheNa鄄tionalAcademyofSciences袁2016袁113渊11冤院1434-1441.KempAC袁HortonBP袁DonnellyJP袁etal.Climaterelatedsea鄄levelnalAcademyofSciences袁2011袁108渊27冤院11017-11022.咱2暂variationsoverthepasttwomillennia咱J暂.ProceedingsoftheNatio鄄LiuShuqiao.StateofClimatein2017要Extremeweatherandhighim鄄pacts咱DB/OL暂.WMO袁2018-03-22.http院椅www.cma.gov.cn/en2014/news/News/201803/t20180322_464825.html.咱3暂咱4暂MorvovaM袁MorvaI袁HanicF.SinglestepremovalofCO2incorpora鄄tingCO2andnitrogenfixationfromgasphaseinelectricdischar鄄ge咱C暂椅EliassonB袁RiemerP袁WokaunA.4thInternationalCon鄄ferenceonGreenhouseGasControlTechnologies渊GHGT-4冤.Ams鄄137-142.terdam院InternationalJournalofGreenhouseGasControl袁1999院咱5暂FiaschiD袁PellegriniG.CaptureofCO2fromexhaustsemissionswithasolutionofpotassiumphosphate咱C暂椅FrangopoulosCA袁Rakopo鄄ulosCD袁TsatsaronisG.19thInt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