多年冻土区天然气水合物研究综述

* ）（中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冻土工程国家重点实验室，甘肃　兰州　730000摘　要：由于多年冻土区天然气水合物潜在的资源价值和对气候、环境的影响，各国纷纷开展了大量的研究，取得了很好的研究进展。主要分析了天然气水合物与多年冻土间的关系、多年冻土区天然气水合物的蕴藏情况以及典型多年冻土区天然气水合物研究现状。结果表明多年冻土控制了天然气水合物形成的温压条件，且在多年冻土层间存在着具有自保护效应的天然气水合物。同时多年冻土可影响分散性土体中游离气体的聚集和迁移，多年冻土融化可提高孔隙水压力。目前多年冻土区天然气水合物的蕴藏情况的估算并不完整，各国仅对典型多年冻土区天然气水合物储量进1212310 ～1.2 10 m，行了初步估算。估算结果表明，在美国阿拉斯加地区大约为1.0 ××加拿大马更133B eaufor t1.6 10 mm深度范围内可些三角洲博福特（）地区大约为×，俄罗斯西西伯利亚盆地250 10 达1.7 ×13m。我国青藏高原多年冻土区亟待搞清天然气水合物存在与否的直接证据和储量估3算等关键问题。关　键　词：天然气水合物；多年冻土；青藏高原＋P 618.13 T E122.1 1　　　文献标识码：A中图分类号：；规化石燃料总碳量的2倍以上。天然气水合物的一些重要属性决定了其在工业和环境领域中具有重要意义。首先，天然气水合物是一种潜在的新的洁净能源，其资源储量极为丰富，已经引起了各国极大的兴趣；第二，由于蕴含在自然界中大量甲烷气水合物中的甲烷气体是一种特殊的潜在温室气体，且温室效应相当于同等重量CO2的20倍，因此甲烷气水合物被认为在过去和未来的全球气候变化起着重要作用；第三，由于浅层气体释放和海底不稳定，特别是在极地和深水水合物稳定带内天然气水［10］合物的分解具有较大的危害性；第四，天然气水合物存在对输气（油）管道流动安全产生重大影12［11，］响。分布于多年冻土区的天然气水合物与多年冻土热状态、多年冻土厚度等有密切的关系。目前在多9［8，］6，7［］［5］1　概　述

天然气水合物是在低温高压下由水与小客体气体分子组成的类冰、非化学计量、笼形固体化合物，俗称“可燃冰”。在高压低温条件下天然气水合物1，2［］sIs I IsH3主要有、和型种结构类型。在2.0 ～10 GPa 超高压力下可形成 MH- II 和 MH- III 新型水合物结构类型［3］，该结构类型水合物据推测多形成4［3，］于其他星球，如火星、土星、彗星等。甲烷、乙烷和其他烃类气体能够被包含在笼状结构中形成水合5［］物，甲烷水合物是自然界最常见的一种水合物。地球上天然气水合物蕴藏量十分丰富，天然气体水合物广泛分布于多年冻土区、大陆架边缘的深海沉积物和深湖泊沉积物中，估计全球天然气水合16310 m，相当于全球已探明常物中的碳储量为2×*2007-09-30 ；2007-12-20.　收稿日期：修回日期：*基金项目：40471024 国家自然科学基金项目“青藏高原多年冻土区天然气水合物的形成条件探讨”（编号：）；中国科学院寒区旱区环境与工程研究所创新项目“多年冻土区天然气水合物形成条件研究”资助.　作者简介：吴青柏（1964-），男，江苏常州人，研究员，主要从事冻土工程与环境和多年冻土区天然气水合物研究.E- mail qbwu lzb. ac. cn ：＠ 121　　　　　　　　　　　　　　　　　地球科学进展　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　第23卷

年冻土区已经发现有大量的天然气水合物，如加拿大马更些三角洲、阿拉斯加北坡和俄罗斯西伯利亚等。近年来青藏高原多年冻土区是否存在天然气水合物引起了较大的关注。本文主要就多年冻土与天然气水合物关系和多年冻土区天然气水合物蕴藏情况进行讨论，同时对典型多年冻土区天然水合物研究现状作简要介绍，并展望未来的研究和亟待解决的科学问题。2　多年冻土与天然气水合物间的关系对于多年冻土区天然气水合物形成，最重要的因素是地热梯度、气体组分、孔隙流体盐度、孔隙压力等，其中地热梯度和气体组分最为重要。这2个因素决定了多年冻土区天然气水合物形成的温压条件和储藏量［13］

。地热梯度越小，那么天然气水合物可以在更大深度的地质环境条件下形成；气体组分决定了天然气水合物的相平衡状态，比如甲烷水合物形成时的温压条件要比丙烷水合物形成条件苛刻得多［2］

。多年冻土区天然气水合物的形成需要充足的烃类气源、地下水、适合的温度和压力4个基本条件。烃类气源和地下水也许与多年冻土无关；但温度和压力条件与多年冻土有密切的关系，受到了多年冻土热状态、多年冻土厚度以及多年冻土层下地热梯度等的控制和影响［13，14］

。2.1　多年冻土条件控制天然气水合物形成的温压条件图1给出了多年冻土区天然气水合物稳定带的示意图。由图1可知，多年冻土地温梯度与多年冻土层下地热梯度与气水合物的相平衡边界共同构成了天然气水合物的稳定带，灰色区域内为天然气水合物的稳定带，理论上天然气水合物均可以在这一区域内形成。多年冻土地温梯度越小，多年冻土厚度越大，温度和压力条件就越有利于形成天然气水合物，其稳定带厚度也越大。由于多年冻土底板处温度为0℃，所以多年冻土底板深度越大，多年冻土层下天然水合物稳定带的下界深度越大。一旦多年冻土发生退化，多年冻土底板变浅，多年冻土减薄，温度升高可能导致气水合物分解。从图1看出，控制多年冻土区天然气水合物形成的主要因素为多年冻土地温梯度和年平均地温以及多年冻土层下融土的地热梯度，前二者控制多年冻土厚度，后者控制天然气水合物的底板深度。2.2　多年冻土影响气体的聚积和迁移由于多年冻土是渗透性极低的地质体，被认为图1　多年冻土与气水合物关系示意图

［1］

F ig.1　 Sketch map ofrelationsbetween perm af rost a nd methanehydrates 是很好的隔水层。因此，多年冻土层可有效地阻止其下部游离气体向上迁移和聚集，多年冻土层构成了水合物形成时必要的圈闭条件（图2）［15，16］

。多年冻土层的存在有利于其下部分散性沉积物中天然气在一定深度处聚集和迁移，在温度和压力条件适宜的深度处形成天然气水合物。多孔介质土体中常见有分散状、小块状、层状和大块状气水合物结构［1］

，与冻土中地下冰结构类型极为相似。多年冻土区多孔介质中形成的天然气水合物结构多为层状和大块状，主要与气体聚集和迁移等有关［1］

。然而，在某些多年冻土区，游离气体会通过断裂带等地质构造迁移至地表［17］

。　多年冻土融化将提高孔隙压力如图1所示，多年冻土区天然气水合物在较为狭窄的压力范围内是稳定的，但压力受到沉积速率、地应力历史和构造影响会产生波动。极地多年冻土区天然气水合物研究表明多年冻土对其层间和层下土体产生非平衡态的压缩过程［18］

。马更些三角洲冻土区深部30 ～386 m）岩芯样品的融化固结实验表明，多年冻土能够阻止土体的正常固结过程。多年冻土融化或升温使得融化带和层间融区深度范围内易产生孔隙水压力升高［19］

，在钻孔穿越充满气体的多年冻土层间融区时发现了这一现象的存在［20］

，有4个钻孔资料显示多年冻土底部具有异常的超高压力［21，22］

。2.3（第2期　　　　　　　　　　　　　吴青柏等：多年冻土区天然气水合物研究综述　　　　　　　　　　

131图2　多年冻土层下气水合物形成

［15］

Fig.2　 Form ation ofgas hydrates beneathperm afrostlayer 2.4　多年冻土层间天然气水合物分解，使多年冻土层间气水合物处于亚稳定状态。因此在多年冻土层间天然水合物也被称为“残余型气水合物”27 ［25～］

迄今为止，在美国阿拉斯加北坡、俄罗斯西伯利亚以及加拿大的马更些三角洲的多年冻土区都发现并获取了天然气水合物样品，且多发育在多年冻土600 m深处。其中多年冻土层间也发现层下300 ～。3　多年冻土区天然气水合物的蕴藏状况1946 年，N. H.斯特里若夫从理论前苏联学者 年上做出结论：自然界可能存在气水合物藏。1967有天然气水合物层，这一发现证实了天然气水合物自保护效应在自然界存在［23］

。Mallik 天然气水合物探井西侧20 km 处，位于 92 GSCTaglu 地质孔钻探时在130 m深度处发现，多俄罗斯首次在多年冻土区发现天然气水合物14［1，］

。70年代初美国在阿拉斯加北部普拉德霍见（ Prud-［］

hoe Bay ）首次获取天然气水合物实物样品。70年冻土层间天然气水合物，这是目前唯一在多年冻土层间所发现的天然水合物实物样品［23］

。在俄罗DSDP 计划，年代末实施 首次从海域钻探的20个海斯西伯利亚西北部雅马尔半岛多年冻土区，通过气体释放、地球化学等，发现在多年冻土层中气体释放异常，释放出的气体量大约超过了岩芯孔隙率的10倍25［24，］

底钻孔中发现其中9个钻孔中含有天然气水合物［28］

。根据地球物理方法、地球化学、钻探等研究， 处地区有天然气水合物存在的标全世界共发现116，证实了多年冻土层间存在天然气水合物，志，其中陆地38处（皆在多年冻土区），海洋78处m［15］

但并未采集到天然气水合物实物样品。广大的西伯300 m深处均发现有这种异利亚多年冻土区200 ～。据最新估算结果，海洋天然气水合物资源大。图3给出了北半球多年冻土区天然气水合16314210 m7.4 10 约为×，多年冻土区大约为×3［29］

常现象的存在。北极多年冻土区天然气水合物研究m到深部表明甲烷气水合物存在于浅层深度为130 2000m 内，推测多年冻土层内天然气水合物最浅的［7］

90m 深度大约为。实际上，这一深度范围内天物潜在的存在区域。由于多年冻土区天然气水合物资源评估较为复杂，迄今为止尚无一个国家对本国多年冻土区的天然气水合物资源进行完整的评估。目前仅美国、俄罗斯和加拿大证实在多年冻土区含有天然气水合物，并对多年冻土区天然气水合物资源量进行了评然气水合物远远低于水合物相平衡稳定带深度，这一深度气水合物存在主要是天然气水合物在负温下自保护效应引起的［26］

，减缓了天然气水合物进一步 141　　　　　　　　　　　　　　　　　地球科学进展　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　第23卷

图3　北半球多年冻土区天然气水合物潜在的存在区域

［16］

Fig.3　 Potentialregionsofgas hydrateoccur rence inperm afrostregionsin Northern Hem is phere 表1　多年冻土区天然气水合物资源

Table 1　 Gas hydrates reserves inperm afrostr egions 国家美国

加拿大俄罗斯

地区阿拉斯加地区马更些三角洲地区西伯利亚盆地

潜在资源量（m3）

1.0 10 ×

121.2 10 ～×131.6 10 ×

131.7 10 ×12相关证据测井、样品

测井、样品样品、天然气

参考文献

Collett 2002 ，Smithand J udge ，1995 Yakvshov ，2005 USGS 在1995 年系统地评估了美估（表1）。美国 m多年冻土层内残余型天然气水合俄罗斯仅对250 国能源现状，这次评估包含了海洋和陆地的天然气水合物资源。但是陆地的天然气水合物仅评估了阿拉斯加北坡地区的天然气水合物，总量约为1.0 ×123［30］

1012～1.2 10 m×。加拿大在北极地区开展了物资源进行了评估，预测多年冻土层内天然气水合10 物的总资源量可达1.7 ×13m3［27］

。我国并未在多年冻土区发现有天然气水合物，但较多学者认为青藏高原多年冻土区具有良好的天然气水合物远景38 ［33～］

大量的天然水合物研究，马更些三角洲多年冻土区钻取了大量的天然气水合物，初步估计马更些三角Beaufort 13m3洲博福特（ ）海地区也许会有1.6 ×10的天然气水合物储量。俄罗斯西西伯利亚盆地多年冻土区存在有大量天然气水合物，包括季曼—Timan- Pechora Craton 和西伯朝拉（ ）省，西西伯利亚 ［

Kam chatka 伯利亚西北部以及堪察加（ ）地区32］

，并提出了可能存在的预测，估计为1.2 ×1011～2.4 10 14m3［37］。×［31］

4　多年冻土区典型区域天然气水合物研究自多年冻土区发现天然气水合物以来，在多年。但第2期　　　　　　　　　　　　　吴青柏等：多年冻土区天然气水合物研究综述　　　　　　　　　　 151冻土区就开始对天然气水合物的地质成因、地球物理和化学勘探方法、资源评估、对气候变化和环境的影响和天然气水合物开采进行了研究。目前在美国阿拉斯加北坡、加拿大马更些三角洲M allik 井和俄罗斯麦索雅哈获得了大量极宝贵的数据和资料，为多年冻土区天然气水合物开采打下了良好的基础。下面分别介绍多年冻土区典型研究区的天然气水合物的研究历史和现状。4.1　马更些三角洲地区天然气水合物马更些三角洲多年冻土区M allik 研究井位于加拿大西北部博福特海沿岸，是目前世界上天然气水合物研究井最密集的研究区，天然气水合物研究历史超过30年。早在1970 —1972 年通过 Mallik L-38 探测井的井记录和钻孔堵塞证实和发现了天然气水合物存在的证据［39］。1980 —1990 年间对该地区天然气水合物资源进行调查和评估，开展了145 个钻孔调查，其中25个（17％）钻孔证实了天然气水合物的存在［31，40］，天然气水合物主要发育在多年冻土层下300 ～700 m深度范围内，92 GSCTaglu 地质孔发现了多年冻土层间发育有天然气水合物［23］。1998 年加拿大、美国和日本在M allik L-38 研究井场地开展了科学与工程的联合研究，并钻取了M allik 2 L-38 研究井，主要研究了多年冻土层内和层下烃类气体的来源和组成，分析了3个主要研究井的烃类气体的地球化学特征［41］。研究表明，多年冻土层内含有大量微生物成因的甲烷气体，是在原地形成的；多年冻土层下气体主要为热成因的，是从下部迁移并聚集的［17］。2002 年加拿大、日本、德国、美国和印度联合在M allik L-38 场地开展了天然气水合物开采和经济比选的试验研究，评价了天然气水合物对区域环境、地质灾害和气候变化的影响。为此，在2001 —2002 年间完成了M allik 3 L-38 、4 L-38 和5 L-38 三个天然气水合物的钻井工作。开展了小尺度的减压和热模拟开采试验，分别在多年冻土层下天然气水合物稳定带内测量减压时的压力、温度、水和气体流量等参数，证实了通过减压和热模拟方法开采天然气水合物的可行性［42，43］，获得了极为重要的研究成果：（1）开采试验中研制并应用了新工具和新程序；从一系列限制性和控制性开采试验中获得了大量的气体，研究了现场天然气水合物对压力或温度变化的响应、不同沉积物类型、气水合物饱和度、气水合物的相平衡等对气水合物开采的影响。（2）现场和实验室内获得了天然气水合物开采模型所需要的重要参数，包括沉积物渗透性、热流、导热系数、气体水合物相平衡资料、地质力学性质和天然气水合物的结构和物理性质。（3）开采试验结果和其他项目结果检验了天然气水合物开采模拟，并用该模拟器模拟了M allik 5 L-38天然气水合物热模拟开采试验。4.2　阿拉斯加北坡天然气水合物1972 年在阿拉斯加北坡普拉德霍见西北部 Ei-l een State-2 井中证实了多年冻土区天然气水合物的存在，随即开展了保压岩芯取样、测井和开采试验，证实了该处有3层天然气水合物存在［26，43］，天然气水合物岩芯和测井记录都充分显示在普拉德霍见和库帕勒克（K uparuk ）河油田地区存在有大量的天然气水合物。1995 年美国对阿拉斯加地区天然气水合物分布和资源量进行评估，给出了阿拉斯加多年冻土区天然气水合物的资源量。1998 年美国政府支持开展天然气水合物研究井和开采试验计划研究，项目由U SGS 、加拿大地质调查局以及日本国家石油公司共同联合开展。主要开展地质、地球物理、地球化学、钻探、开采等研究，评价现场天然气水合物的特征，测试一系列天然气水合物开采的新工程技术［44］。2003 —2004 年美国能源部资助开展了“H ot ice-1 ”项目研究，主要开展多年冻土区的天然气水合物的室内和现场试验研究，证实极地天然气水合物发生的地质、地球物理和地球化学模型的有效性［45，46］。同时美国能源部和BP勘测公司也开展了定量评价天然气水合物开采的经济价值相关研究，目前该研究正在进行中。4.3　西伯利亚天然气水合物俄罗斯西西伯利亚盆地多年冻土区天然气水合物并不为人所知，主要是因为气田钻探过程中要求迅速通过多年冻土层，从而忽视了多年冻土层内天然气水合物存在的证据［25］。然而，西伯利亚的杨堡Y am burg ）和B ovanenkovo 气田多年冻土层内气体释放研究发现，多年冻土层内存在大量的天然气水合物［25，32，47］。因此俄罗斯在西伯利亚广泛地开展了多年冻土层内天然气水合物研究，研究区主要集中在西伯利亚北部的杨堡和B ovanenkovo 等地区。通过对西伯利亚多年冻土层内气体释放的研究，初步划定了多年冻土区天然气水合物的区域，给出了多年冻土区内天然气水合物的储量估算。全球范围内只有俄罗斯西伯利亚麦索雅哈天然气水合物矿藏开始了工业性开采，其常被当作现场开采天然气水合物的一个例子，至今已有近40年历（ 161　　　　　　　　　　　　　　　　　地球科学进展　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　第23卷史。麦索雅哈气田开采期间，先后完成了地球物理调查、气体动力学、温度测量、物理—化学的调查［48］。麦索雅哈天然气水合物矿藏开采历史证实，多年冻土区天然气水合物是可以通过常规方法进行开采的，且可以通过简单的减压方法获得长期开采量。然而，从麦索雅哈气田开采历史，不是所有开采的游离气体均来自于天然气水合物，据估计大约只有36％的气体来自于天然气水合物。在天然气水合物下部含有大量的可开采的气体，这对于资源利用是极有价值的［49］。麦索雅哈气田开采说明天然气水合物存在可作为油气资源重要指示，对天然气矿藏探测具有非常重要的意义。　未来挑战

评估全球范围内多年冻土区天然气水合物，具有极为重要的能源意义和环境意义。然而，由于多年冻土存在，在海洋探测中广泛使用的似海底模拟反射层（B SR ）这一方法基本不适合多年冻土区天然气水合物勘测；在多年冻土区主要是基于钻探方法开展天然气水合物的勘测。尽管在马更些三角洲地区和阿拉斯加北坡地区开展了大量的地球物理、地球化学以及测井技术的研究，但目前仍未找到一种非常适合于多年冻土区天然气水合物的综合勘测技术。因此，要开展多年冻土区天然气水合物的区域调查，准确地估算多年冻土区天然气水合物储量，必须研究适合于多年冻土区天然气水合物的勘测技术。由于多年冻土是一种对气候和人类活动极为敏感的不稳定地质体，气候转暖导致北半球多年冻土退化［50］。研究结果显示过去几十年来阿拉斯加北部多年冻土温度升高了2～3℃［51，52］，马更些三角洲北部多年冻土20 ～30m 深处温度升高了1℃［53］，西伯利亚盆地多年冻土温度发生了显著的升温［54］，青藏高原多年冻土温度普遍升高［55，56］。多年冻土退化必然造成甲烷气水合物分解并释放，对全球气候转暖产生重要影响。N isbe t［57］认为13.5k a 前末次冰期的结束，与水合物分解大量CH4进入大气圈有关。P aull 等［58］认为水合物的形成与分解对全球气候变化具有调节作用。有证据显示始新世末、早白垩世、晚侏罗世、早侏罗世等时段大量甲烷气水合物分解并释放CH［59～63 ］4导致了全球升温。K ven-v olden ［6］指出极地多年冻土区甲烷水合物对气候转暖更为敏感。阿拉斯加冰盖下部CH4甲烷的浓度比大气中的平均浓度高6～28 倍，如果仅释放1％，将对全球气候产生重大影响［6］。因此多年冻土区甲烷气水合物调查和储量评估是亟待解决的重大问题。海洋中天然气水合物的形成深度较大，加之海洋的复杂环境，天然气水合物开采难度较大。虽然利用各种技术和方法在海洋中发现有大量的天然气水合物，但至今尚无一个国家对海洋天然气水合物进行开采试验研究。与陆地多年冻土区相比，美国、日本、加拿大、德国等在马更些三角洲和阿拉斯加北坡地区对多年冻土区天然气水合物作了大量的开采试验和经济方案比较，取得了可供开采海洋天然气水合物参考的经验和科学依据。目前已在多年冻土区开采了天然气水合物（麦索雅哈气田）。与海洋相比，陆地开采天然气水合物的难度要小得多，同时陆地上开展天然气水合物开采试验无疑为海洋大规模开发天然气水合物提供良好的基础。我国在南海北部发现并获得了天然气水合物实物样品，为了提高南海天然气水合物的开采水平，应积极开展青藏高原多年冻土区天然气水合物存在的相关证据研究，为开采海洋天然气水合物打下坚实的基础。青藏高原是世界上高海拔最高的多年冻土区，多年冻土面积约为140 ×10 4km2。青藏高原多年冻土区基本具备形成天然气水合物的温压条件［33～38 ］。陈多福等［37］根据青藏高原多年冻土区天然气水合物的温压条件，给出了该区天然气水合物的估算储量。过去几十年来青藏高原多年冻土区钻探过程均发现多年冻土下部具有大量的气体存在。青藏高原多年冻土具有厚度薄、地温高的特点，多年冻土区是否存在天然气水合物，长期以来受到人们的广泛关注。青藏高原多年冻土正在经历着强烈退化，亟待搞清天然气水合物存在的相关证据和潜在区域等关键问题。参考文献（R eferences ）：1］　S loan EDendy.C lathrateH ydratesofN atural G ases ［M］. 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The resultsindicated thatthe formation conditionsofnaturalgas hy dratesuch as tem perature a nd pressurewererestricted by permafrost an dthe natrualgas hydrate with self- preservat ion was discovered inside t he permafrost layer. The accumulation and tr ansferoffree gas insedimentwereinfluenced by permafrost. Besides ，the thawing ofpermafrost could raise the pore pressure. The presentestimationsofthe natu ralgas hydratereserves i n permafrost regionswerenotintegralor all - around ， which wereonly made in som erepresentative pe rmafrost re-g ions. The estimation showed thatthe natural gas hydratereserves in Northslope in Alaska ， USwereabout 1.0 ×10121.2 10 ～×12m， about 1.6 10 ×313m in Beaufort ， Makenzie Delta ， and about 1.7 10 ×313m above 250 mdepth 3i n west Siberia. The existence of natural gas h ydrate in Qinghai- Tibetan Plateau isan impor tantissue which de-mandsprom ptunderstanding.K ey words ： Gas hydrates ； Permafrost ； Qinghai- Tibetplateau.櫒

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